Spatial and temporal distribution of nutrients and eutrophication evaluation in Dongying inshore
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摘要:
为深入研究现阶段东营市近岸海域的营养盐状况，本文以东营市管理海域为独立单元，根据东营市近岸海域2021年冬季、春季、夏季、秋季4个航次30个站位的海水水质监测数据，分析了东营市近岸海域中营养盐溶解性无机氮（DIN）和活性磷酸盐（DIP）的时空分布特征，分别应用富营养化指数法及潜在性富营养化评价模式对整个海域的水质富营养化程度进行评价。结果表明，东营市近岸海域冬季、春季、夏季3个季节均有80%以上的站位DIN浓度符合二类海水水质标准，且空间分布整体呈现南部高、北部低的趋势；秋季DIN浓度整体较高，符合二类海水水质标准的站位仅占比6.7%；4个季节所有站位DIP浓度均符合一类海水水质标准，季节变化和空间分布未呈现明显差异；富营养化指数法评价结果显示，东营市近岸海域除秋季富营养化程度较高外，其他季节基本未呈现富营养化状态；潜在性富营养化评价模式分析结果表明，东营市近岸海域的氮磷摩尔比均大于Redfield比值（16），总体呈现磷限制状态，秋季尤为凸显，93.3%的站位为磷限制潜在性富营养状态。研究结果可为掌握东营市近岸海域环境质量时空状况和陆海统筹的环境治理提供科学依据，为深入打好渤海污染防治攻坚战，推进黄河流域生态保护和高质量发展提供技术支撑。
Abstract:To gain deep insight into the existing conditions of nutrients along the coastal sea areas of Dongying, the paper studied specially the sea areas governed by Dongying. Based on the sea water quality monitoring data in spring, summer, autumn and winter from 30 monitoring sites of the coastal sea areas of Dongying, the paper explored the spatial-temporal distribution laws of DIN and DIP in the nutritive salt along the coastal sea areas of Dongying. Eutrophication index method and potential eutrophication evaluation mode were used respectively to evaluate the degree of water quality eutrophication of the entire sea areas. As indicated by the results, the DIN concentration in spring, summer and winter from more than 80% monitoring sites along the coastal sea areas of Dongying was unexceptionally up to Class II sea water quality. Spatially, the DIN concentration in the south was generally higher than that in the north. On the whole, the DIN concentration in autumn tended to be higher and only 6.7% monitoring sites met Class II sea water quality. No significant difference in seasonal changes and spatial distribution was noticed. As suggested by eutrophication index evaluation results, the sea water eutrophication along the coastal areas of Dongying tended to be higher in autumn only. According to potential eutrophication evaluation mode, unexceptionally the nitrogen-phosphorus mole ratio along the coastal sea areas of Dongying was greater than the Redfield ratio (16). On the whole, the coastal sea areas were under phosphorus limitation, especially in autumn. About 93.3% monitoring sites were under phosphorus limitation and potentially eutrophic. Research findings of the paper will lay scientific basis for a good understanding of the temporal-spatial conditions of the offshore sea environment and overall land-sea environmental governance of Dongying. Besides, it will give technological supports to pollution prevention of Bohai Sea as well as ecological protection and high-quality development of the Yellow River.
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Keywords:
- Dongying inshore /
- nutrients /
- spatial and temporal distribution /
- eutrophication
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东营市地理位置为北纬36°55′－38°10′，东经118°07′－119°10′，濒临渤海，位于山东半岛与辽东半岛环抱的地理中心，海岸线长413 km，占山东省的12.4%[1]。随着黄河三角洲高效生态经济区战略和山东半岛蓝色经济区战略两大国家发展战略的交汇实施，东营市的区位优势和资源优势尤为凸显，被誉为石油之城、生态之城和黄河水城[2-3]。
营养盐作为一项关键性海水水质指标，是海洋生物生长、发育与繁殖的必要条件，其浓度水平及结构变化可为反映近岸海域潜在生态环境问题提供重要参考。随着经济社会的快速发展，人类活动对海洋生态环境的影响不断加大，近岸海域富营养化程度不断加剧，生态环境问题日益突出，严重威胁近岸海洋生态和经济的可持续发展[4]。近年来，国内学者已对黄河口邻近海域和莱州湾海域的营养盐空间分布特征及变化趋势开展了一系列研究[5-9]。研究结果表明，营养盐比例失衡和富营养化问题正在带来连环式的生态效应，导致赤潮灾害、底层缺氧、浮游植物群落结构变化等现象。基于东营市的区位重要性，为深入研究现阶段东营市近岸海域的营养盐状况，本文以东营市管理海域为独立单元，根据2021年冬季、春季、夏季、秋季4个航次30个站位的海水水质监测数据，对东营市近岸海域营养盐时空分布及富营养化状况进行分析评价，以期为掌握东营市近岸海域环境质量时空状况和陆海统筹的环境治理提供科学依据，为深入打好渤海污染防治攻坚战、推进黄河流域生态保护和高质量发展提供技术支撑。
1 材料与方法
1.1 样品采集和分析
本研究基于2021年海洋生态环境监测工作，调查采样时间为2021年3月（冬季航次）、4月－5月（春季航次）、7月－8月（夏季航次）、10月－11月（秋季航次），共选取东营市近岸海域30个调查站位（图1）。监测项目主要包括化学需氧量（COD）、铵盐（NH4-N）、亚硝酸盐（NO2-N）、硝酸盐（NO3-N）和活性磷酸盐（DIP，以PO43-计），溶解性无机氮（DIN）浓度为NH4-N、NO2-N和NO3-N的浓度之和。样品的采集、保存及分装依据《海洋监测规范 第3部分：样品采集、贮存与运输》（GB 17378.3－2007）执行，采样层次依据水深而定，其中，当水深小于10 m时，采集表层样品；当水深范围为10～25 m时，采集表层和底层样品；当水深范围为25～50 m时，采集表层、10 m和底层样品。样品分析依据《海洋监测规范 第4部分：海水分析》（GB 17378.4－2007）及《近岸海域环境监测技术规范 第三部分 近岸海域水质监测》（HJ 442.3－2020）执行，其中，COD采用碱性高锰酸钾法，检出限为0.15 mg/L；NH4-N采用次溴酸盐氧化法，检出限为0.001 mg/L；NO2-N采用盐酸萘乙二胺比色法，检出限为0.001 mg/L；NO3-N采用锌—镉还原比色法，检出限为0.003 mg/L；DIP采用流动注射比色法，检出限为0.001 mg/L。为保证监测数据的有效性和准确性，对样品检测过程进行质量控制，例如，每批次样品开展不少于5%的平行样品测定，用于精密度控制；开展不少于5%的有证标准物质或加标回收率测定，用于准确度控制。
1.2 评价方法
1.2.1 富营养化指数法
该方法最早于1972年由日本学者冈市友利首次提出 [10-11]，后来国内学者邹景忠等[12]将其与《渔业水质标准》（GB 11607－89）及《海水水质标准》（GB 3097－1997）等相关标准结合，形成了多项指标的富营养化指数法，其计算公式如下：
$$ EI=\frac{COD\times DIP\times DIN\times {10}^{6}}{4500} $$ (1) 式中：EI为富营养化状态指数，无量纲；COD为化学需氧量浓度（mg/L）；DIN为无机氮浓度（mg/L）；DIP为活性磷酸盐浓度（mg/L）。EI≥1即为富营养化，其中，1≤EI≤3为轻度富营养化，3<EI≤9为中度富营养化，EI>9为重度富营养化。
1.2.2 潜在性富营养化评价法
郭卫东等人[13]基于潜在性富营养化概念，参照我国海水水质标准及有关实验结果，提出分类分级的潜在性富营养化模式，具体营养级划分原则如表1所示，其中N/P为DIN和DIP的摩尔比值（下同）。
表 1 潜在性富营养化评价分级Tab. 1 Potential eutrophication assessment and classification级别 营养级 DIN/μmol·L−1 DIP/μmol·L−1 N∶P Ⅰ 贫营养 <14.28 <0.97 8～30 Ⅱ 中度富营养 14.28～21.41 0.97～1.45 8～30 Ⅲ 富营养 >21.41 >1.45 8～30 ⅣP 磷限制中度富营养 14.28～21.41 — >30 ⅤP 磷中等限制潜在性富营养 >21.41 — 30～60 ⅥP 磷限制潜在性富营养 >21.41 — >60 ⅣN 氮限制中度富营养 — 0.97～1.45 <8 ⅤN 氮中等限制潜在性富营养 — >1.45 4～8 ⅥN 氮限制潜在性富营养 — >1.45 <4 1.3 数据分析与统计
为便于统计分析，文中采用的数据均为表层海水数据，各表征指标空间分布图采用Arc GIS 10.8进行空间插值绘制，数据相关性分析与处理采用SPSS 26.0软件。
2 结果与讨论
2.1 营养盐时空分布特征
2.1.1 无机氮的时空分布特征
2021年东营市近岸海域表层水体4个季节的DIN浓度结果见表2。可以看出，4个季节DIN浓度范围为0.009～0.576 mg/L，其中，冬季，DIN浓度变化范围为0.145～0.442 mg/L，平均值为0.256 mg/L，最高值出现在8#站位，根据《海水水质标准》（GB3097－1997），符合二类海水水质标准的站位占比为86.7%；春季，DIN浓度变化范围为0.029～0.373 mg/L，平均值为0.205 mg/L，最高值出现在21#站位，符合二类海水水质标准的站位占比为83.3%；夏季，DIN浓度变化范围为0.009～0.474 mg/L，平均值为0.201 mg/L，最高值出现在8#站位，符合二类海水水质标准的站位占比与春季一致，为83.3%；秋季，DIN浓度变化范围为0.199～0.576 mg/L，最高值出现在19#站位，平均值为0.486 mg/L，符合二类海水水质标准的站位占比仅为6.7%。从季节分布上看，2021年，东营市近岸海域DIN浓度呈现秋季最高，冬季次之，春季和夏季较低的特征。
表 2 东营市近岸海域2021年表层水体中各类营养盐的浓度结果Tab. 2 Concentration of different nutrients in surface water of Dongying inshore in 2021监测时间 浓度/mg·L−1 DIN DIP 冬季 范围 0.145～0.442 ND～0.009 平均值 0.256 0.004 春季 范围 0.029～0.373 ND～0.010 平均值 0.205 0.003 夏季 范围 0.009～0.474 ND～0.010 平均值 0.201 0.003 秋季 范围 0.199～0.576 0.001～0.015 平均值 0.486 0.006 由DIN空间分布图（图2）可见，东营市近岸海域冬季DIN浓度整体呈东部和南部高、西部和北部低的变化趋势，两个高值区分别出现在中东部和南部附近海域。春季，DIN浓度平面分布趋势为研究海域中部和南部高，北部较低，高值区出现在中东部和西南部附近海域。夏季，DIN浓度的平面分布变化趋势不明显，仅在西南部海域出现一个高值区。秋季，DIN浓度分布等值线图呈现大面积高值区，仅在西北部海域呈现低值区。
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图 2 东营市近岸海域2021年4个季节的DIN空间分布Fig. 2 Distribution of DIN in Dongying inshore in four seasons of 2021氮是海洋浮游植物生长繁殖所必需的营养元素之一，与海洋初级生产力有着密切关系。浓度过高会导致富营养化；浓度过低又会成为限制因素，影响浮游植物的生长[14-17]。由上述分析可知，东营近岸海域2021年DIN秋季浓度最高，水质较差。据国家气象科学数据中心资料统计，2021年9月－11月东营市降雨量分别为184.5 mm、134.1 mm、96.2 mm，累计降雨量占全年降雨量的42.8%。另据水利部发布的2021年度《中国河流泥沙公报》统计，2021年9月－11月黄河利津水文站入海径流量分别为54.17亿m3、111.2亿m3、50.03亿m3，累计入海径流量占全年的48.8%。由此可见，受2021年秋季强降雨过程影响，黄河入海径流量持续维持高位，总氮等主要污染物入海通量大幅增加，导致DIN浓度升高。
2.1.2 活性磷酸盐的时空分布特征
东营市近岸海域表层水体2021年4个季节的DIP浓度结果见表2。可以看出，4个季节DIP的浓度范围为ND～0.015 mg/L（ND表示未检出，下同），以《海水水质标准》（GB3097－1997）为评价依据，所有站位DIP浓度均符合一类海水水质标准。其中，冬季，DIP浓度变化范围为ND～0.009 mg/L，平均值为0.004 mg/L，最高值出现在10#、18#、29#站位；春季，DIP浓度变化范围为ND～0.010 mg/L，平均值为0.003 mg/L，最高值出现在21#站位；夏季，DIP浓度变化范围为ND～0.010 mg/L，平均值为0.003 mg/L，最高值出现在8#站位；秋季，DIP浓度变化范围为0.001～0.015 mg/L，平均值为0.006 mg/L，最高值出现在20#站位。从季节分布上看，4个季节DIP浓度未呈现明显差异。
由DIP空间分布图（图3）可见，冬季，DIP浓度在黄河口附近海域出现一个低值区，春季、夏季两个季节DIP浓度整体维持在较低水平，平面分布变化趋势不明显；秋季，DIP浓度在黄河口偏南海域出现一个高值区，但未出现大幅增加趋势，仍满足一类海水水质标准。
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图 3 东营市近岸海域2021年4个季节的DIP空间分布Fig. 3 Distribution of DIP in Dongying inshore in four seasons of 2021近岸海域的DIP主要来源于陆源性径流输入和海洋生物体的氧化分解[18-20]。秋季，DIP浓度在黄河口偏南海域出现一个高值区，但DIP浓度未出现大幅增加趋势的原因可能是含磷化肥、洗涤用品等使用量减少，导致陆域DIP入海通量和海域DIP浓度较低 [21]。冬季，DIP浓度在黄河口附近海域出现明显低值区，这可能是由于在陆域入海通量较低的情况下，沉积物成为海水中磷的一个重要来源，而温度是影响沉积物—海水界面溶解态磷酸盐交换的重要因素，冬季气温低，导致磷酸盐的交换通量较低[22]。
2.1.3 水质指标相关性分析
为进一步探讨营养盐季节变化产生的原因，本文采用SPSS 26.0软件对营养盐与水温及盐度指标的线性相关性进行了分析。由表3可知，DIN与水温和盐度两个指标在夏季和秋季均呈现极显著相关（p<0.01），表明河流的陆源输入对DIN浓度产生贡献，而这种贡献在丰水期（夏季和秋季）较明显，这与姜会超等的研究结果一致[23]。DIP与水温和盐度两个指标仅在冬季具有相关性，其中冬季DIP与水温显著相关（p<0.05），与盐度极显著相关（p<0.01），而在其他季节无显著相关性，这可能是由于DIP的补充并非主要来自陆源河流输入，而是以有机物的分解矿化再生为主[24]。
表 3 营养盐与水温及盐度指标相关性分析Tab. 3 Correlation analysis of nutrients with water temperature and salinity监测时间 监测指标 水温 盐度 冬季 DIN −0.039 −0.390 DIP 0.722* 0.816** 春季 DIN −0.208 −0.449 DIP −0.294 −0.415 夏季 DIN 0.833** −0.958** DIP 0.353 −0.564 秋季 DIN −0.769** −0.941** DIP 0.239 0.454 注：**表示p<0.01（极显著相关），*表示p<0.05（显著相关） 2.2 富营养化评价
2.2.1 富营养化指数评价
本文运用富营养化指数法，对东营市近岸海域4个季节的水质状况进行富营养化评价（表4）。由评价结果可知，冬季EI变化范围为0.06～0.85，春季EI变化范围为0.01～0.80，均未出现富营养化。夏季EI变化范围为0.01～1.80，其中8#站位EI最高，为1.80，呈现轻度富营养化，占比3.3%。秋季EI变化范围为0.13～4.09，8#、9#、12#、13#、14#、16#、17#、19#、21#、22#、24#等11个站位呈现轻度富营养化，占比36.7%；20#站位EI为4.09，呈现中度富营养化，占比3.3%。可见，2021年，东营市近岸海域除秋季富营养化程度较高外，其他季节基本未呈现富营养化，该结果与王燕等[25]对渤海海域富营养化的研究结果一致。
表 4 东营市近岸海域2021年表层海水富营养化指数评价结果Tab. 4 The results of EI indexes assessment in surface water of Dongying inshore in 2021监测时间 EI范围 站位占比/（%） 轻度富营养化 中度富营养化 重度富营养化 冬季 0.06～0.85 — — — 春季 0.01～0.80 — — — 夏季 0.01～1.80 3.3% — — 秋季 0.13～4.09 36.7% 3.3% — 2.2.2 潜在性富营养化程度评价
运用表1的评价模式，本文对东营市近岸海域4个季节的水质状况进行潜在性富营养化程度评价，N/P及潜在性富营养化评价结果见图4。由评价结果分析可见，冬季，东营市近岸海域贫营养状态（Ⅰ）的站位占比为20%，磷限制中度富营养状态（ⅣP）的站位占比为66.7%，磷限制潜在性富营养状态（ⅥP）的站位占比为13.3%；春季，贫营养状态的站位（Ⅰ）占比为50%，磷限制中度富营养状态（ⅣP）的站位占比为33.3%，磷限制潜在性富营养状态（ⅥP）的站位占比为16.7%；夏季，贫营养状态（Ⅰ）的站位占比为36.7%，磷限制中度富营养状态（ⅣP）的站位占比为46.6%，磷限制潜在性富营养状态（ⅥP）的站位占比为16.7%；秋季，贫营养状态（Ⅰ）的站位占比为3.35%，磷限制中度富营养状态（ⅣP）的站位占比为3.35%，磷限制潜在性富营养状态（ⅥP）的站位占比为93.3%。
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图 4 东营市近岸海域2021年表层海水潜在性富营养化评价结果Fig. 4 The results of potential eutrophication assessment in surface water of Dongying inshore in 2021N/P是衡量氮和磷两种元素对水体富营养化贡献的重要指标。一般浮游植物从海水中摄取的N/P为16∶1，偏离过高或过低都可能引起浮游植物的生长受到某一相对低含量元素的限制[26]。由上述分析可知，2021年，东营市近岸海域表层水体的N/P均大于Redfield比值（16），呈现磷限制状态。结合4个季节的N/P空间分布（图5）可见，N/P在夏季分布未呈现显著差异，而冬季、春季和秋季均在黄河口附近及其北部海域出现高值区，秋季尤为凸显，93%的站位为磷限制潜在性富营养状态（ⅥP）。相关研究表明，造成N/P较高的原因可能为氮肥在农业中大量使用，而受“磷负荷削减计划”影响，含磷用品的生产和销售被限制，陆源磷排放量降低，从而导致N/P升高[27]，因此，控制陆域入海氮源污染极为重要。
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图 5 2021年东营市近岸海域4个季节的N/P（摩尔比）空间分布Fig. 5 Distribution of N/P in Dongying inshore in four seasons of 20213 结 论
（1）东营市近岸海域表层水体4个季节DIN的浓度范围为0.009～0.576 mg/L，从季节分布上看，2021年东营市近岸海域DIN浓度呈现秋季最高，冬季次之，春季和夏季较低的特征。冬季、春季、夏季3个季节DIN符合二类海水水质标准的站位占比在80%以上，空间分布整体呈现南部高、北部低的趋势；秋季DIN浓度较高，符合二类海水水质标准的站位占比仅为6.7%，浓度分布等值线图呈现大面积高值区，仅在西北部海域呈现低值区。这主要是由于2021年秋季的强降雨过程导致黄河入海径流量持续维持高位，总氮等主要污染物入海通量大幅增加，使得DIN浓度升高。
（2）东营市近岸海域4个季节DIP的浓度范围为ND～0.015 mg/L，DIP浓度维持在相对稳定水平，所有站位DIP均符合一类海水水质标准，季节变化和空间分布未呈现明显差异。含磷化肥、洗涤用品等使用量的减少是陆域DIP入海通量和海域DIP浓度较低的主要原因。
（3）东营市近岸海域冬季、春季EI均小于1，未出现富营养化。夏季一个站位呈现轻度富营养化，占比3.3%。秋季EI变化范围较大，11个站位呈现轻度富营养化，占比36.7%，一个站位呈现中度富营养化，占比3.3%。2021年，东营市近岸海域除秋季富营养化程度较高外，其他季节基本未呈现富营养化。
（4）东营市近岸海域整个水体的N/P均大于Redfield比值（16），呈现磷限制状态，秋季尤为凸显，93.3%的站位为磷限制潜在性富营养状态，且冬季、春季和秋季N/P空间分布均在黄河口附近及其北部海域出现高值区，控制陆域入海氮源污染极为重要。
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图 2 东营市近岸海域2021年4个季节的DIN空间分布
Fig. 2. Distribution of DIN in Dongying inshore in four seasons of 2021
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图 3 东营市近岸海域2021年4个季节的DIP空间分布
Fig. 3. Distribution of DIP in Dongying inshore in four seasons of 2021
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图 4 东营市近岸海域2021年表层海水潜在性富营养化评价结果
Fig. 4. The results of potential eutrophication assessment in surface water of Dongying inshore in 2021
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图 5 2021年东营市近岸海域4个季节的N/P（摩尔比）空间分布
Fig. 5. Distribution of N/P in Dongying inshore in four seasons of 2021
表 1 潜在性富营养化评价分级
Tab. 1 Potential eutrophication assessment and classification
级别 营养级 DIN/μmol·L−1 DIP/μmol·L−1 N∶P Ⅰ 贫营养 <14.28 <0.97 8～30 Ⅱ 中度富营养 14.28～21.41 0.97～1.45 8～30 Ⅲ 富营养 >21.41 >1.45 8～30 ⅣP 磷限制中度富营养 14.28～21.41 — >30 ⅤP 磷中等限制潜在性富营养 >21.41 — 30～60 ⅥP 磷限制潜在性富营养 >21.41 — >60 ⅣN 氮限制中度富营养 — 0.97～1.45 <8 ⅤN 氮中等限制潜在性富营养 — >1.45 4～8 ⅥN 氮限制潜在性富营养 — >1.45 <4 
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表 2 东营市近岸海域2021年表层水体中各类营养盐的浓度结果
Tab. 2 Concentration of different nutrients in surface water of Dongying inshore in 2021
监测时间 浓度/mg·L−1 DIN DIP 冬季 范围 0.145～0.442 ND～0.009 平均值 0.256 0.004 春季 范围 0.029～0.373 ND～0.010 平均值 0.205 0.003 夏季 范围 0.009～0.474 ND～0.010 平均值 0.201 0.003 秋季 范围 0.199～0.576 0.001～0.015 平均值 0.486 0.006
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表 3 营养盐与水温及盐度指标相关性分析
Tab. 3 Correlation analysis of nutrients with water temperature and salinity
监测时间 监测指标 水温 盐度 冬季 DIN −0.039 −0.390 DIP 0.722* 0.816** 春季 DIN −0.208 −0.449 DIP −0.294 −0.415 夏季 DIN 0.833** −0.958** DIP 0.353 −0.564 秋季 DIN −0.769** −0.941** DIP 0.239 0.454 注：**表示p<0.01（极显著相关），*表示p<0.05（显著相关）
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表 4 东营市近岸海域2021年表层海水富营养化指数评价结果
Tab. 4 The results of EI indexes assessment in surface water of Dongying inshore in 2021
监测时间 EI范围 站位占比/（%） 轻度富营养化 中度富营养化 重度富营养化 冬季 0.06～0.85 — — — 春季 0.01～0.80 — — — 夏季 0.01～1.80 3.3% — — 秋季 0.13～4.09 36.7% 3.3% —
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