Mercury species in surface water from Yellow Sea to Northwest Pacific Ocean
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摘要:
于2015年3月29日至5月6日乘东方红2号从青岛前往西北太平洋，采用现场测定与室内分析结合的方法分析了黄海到西北太平海域表层海水中Hg形态及分布特征，以认识黄海到西北太平洋海水Hg的含量及区域Hg的迁移。黄海-西北太平洋表层海水中总汞（THg，total mercury）变化范围为0.11~2.50 ng/L，平均为0.75±0.51 ng/L，THg的含量呈近海高大洋低；表层海水中活性汞（RHg，reactive mercury）范围为0.10~1.45 ng/L，平均为0.33±0.24 ng/L，RHg/THg平均为48.4%，海水中RHg与水温呈显著性正相关（r=0.494*，P=0.045）；表层海水中溶解性气态汞（DGM，dissolved gaseous mercury）的含量为11.7~105.7 pg/L，平均浓度39.6±22.9 pg/L。海水中DGM与气温呈显著正相关（r=0.633*，P=0.011），与风速呈显著负相关关系（r=-0.660**，P=0.006）。从黄海到西北太平洋DGM含量逐渐升高，其日变化呈现白天高夜晚低的趋势，主要受光照的影响。
Abstract:From March 29, 2015 to May 6, seawater samples were collected from Qingdao to Northwest Pacific Ocean on Dongfanghong 2.Mercury species were determined using the method of in-situ and indoor to study their distribution characteristics.This research will be helpful to understand the concentration of mercury from Yellow Sea to Northwest Pacific Ocean and the migration of mercury in areas.The total mercury(THg) concentration from Yellow Sea to Northwest Pacific Ocean varied from 0.11 ng/L to 2.50 ng/L, with the average of 0.75±0.51 ng/L.THg concentration was high in marginal sea of China and low in ocean.The reactive mercury (RHg) concentration varied from 0.10 ng/L to 1.45 ng/L with the average of 0.33±0.24 ng/L, and the RHg/THg varied from 15.4% to 88.6% with the average of 48.4%.RHg concentration had a positive correlation with water temperature (r=0.494*, P=0.045).The concentration of dissolved gaseous mercury (DGM) varied from 11.7 pg/L to 105.7 pg/L with the average of 39.6 ±22.9 pg/L.DGM concentration had a positive correlation with temperature (r=0.633*, P=0.011) and negative correlation with wind speed (r=-0.660**, P=0.006).DGM concentration increased from Yellow Sea to Northwest Pacific Ocean.Affected by illumination intensity, the measurements showed a noticeable diurnal of DGM with high concentration during daytime and low concentration during nighttime.
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Hg在大气中主要以Hg0的形式存在, 相对稳定，它经过大气环流参与全球Hg循环, 成为全球性污染物。海洋作为大气Hg的源与汇，在全球Hg生物地球化学循环中发挥着重要的作用[1-2]。Hg在水体中以各种各样的形式存在，如Hg0、Hg2+、Hg (OH)n、HgCln、HgO、HgS、CH3Hg+、CH3Hg(OH)、(CH3Hg)2S、CH3Hg(SR)及CH3HgCl等[3]。根据自然水体中Hg存在和实验操作方式, Hg的化学形态又分为总汞(THg)、溶解性气态汞(DGM)、活性汞(RHg)、甲基汞(CH3Hg)、二甲基汞((CH3)2Hg)等。水体中的THg一般指的是各种形态的Hg的总含量，自然水体中THg的浓度普遍低于5 ng/L[4]。DGM的主要存在形式为Hg0，在水中的含量一般低于0.2 ng/L[5]，可以与大气中Hg0进行交换。RHg通常以Hg2+形式存在, 具有生物可利用性，能够被光还原为Hg0，也可以被微生物甲基化形成甲基汞。水体中的有机汞主要指的是甲基汞与二甲基汞，甲基汞性质较稳定，而二甲基汞因易挥发，容易分解，多在深层海水中才能检测得到[3]。近海与大洋海水在盐度、悬浮物、浮游生物、营养盐等生物化学性质差别较大，可能影响到Hg的形态并进一步影响Hg的迁移和转化。近年来，许多海区对水体中各形态Hg进行了研究[6-9]但是目前大多数Hg的观测集中在大陆及近海，对于从黄海、东海到西太平洋海水Hg的调查研究还很少见。本研究在3月29日~5月06日期间测定了从中国近海到西北太平洋表层海水中Hg的形态，将有助于认识中国近海-西太平海水Hg形态的变化，为认识Hg的区域循环有重要作用。
1 材料与方法
1.1 样品的采集
于2015年3月29日至5月6日乘科考船东方红2号从青岛出发，前往西北太平洋进行走航观测，途经黄海、东海、北菲律宾海、西北太平洋，航线如图 1所示。
根据站位采样海水样品(采样时间多集中于12: 00~18: 00)，采样时用海水充分润洗采样器，样品转移到清洁聚四氟乙烯周转瓶内，在船上实验室测定RHg与DGM。另取250 mL海水放入聚四氟乙烯瓶，加入2 mL的1: 1 HNO3酸化，瓶内装满不留空气，双层塑料自封袋密封保存。分别于2015年4月5日，4月10日，4月25日在D1(25.17°N，134.07°E)、D2(29.88°N，146.93°E)、D3(37.94°N，147.00°E)进行DGM连续测定，监测时间段介于10: 00~22: 00，每隔2 h观察一次。
1.2 样品的分析
THg，采用金汞齐富集冷蒸气原子荧光光谱法测定(引用美国EPA1631方法进行[10])，取酸化水样于样品瓶内，加入溴化剂氧化24 h，氧化结束后加入盐酸羟胺与氯化亚锡溶液，用原子荧光光谱仪(Brooksrand Lab，Merx-T)自动测定其含量，此方法的检出限为0.03 ng/L。
RHg，采用现场测定，取定量海水到鼓泡瓶中，加入氯化亚锡溶液，用无汞氩气鼓吹20 min，将Hg富集在金砂管上，然后热解析冷原子荧光光谱仪(Brooksrand Lab，Model Ⅲ)测定。
DGM，采用现场预富集的方法进行测定，将海水转移至鼓泡瓶中，用无汞氩气以300~400 mL/min的流量鼓吹20 min，将Hg富集在金砂管上，然后热解析冷原子荧光光谱仪测定。
1.3 质量控制
由于海水中Hg的含量很低，参考美国EPA1631水中THg测定方法，聚四氟乙烯样品瓶在65℃ 4 mol/L HCl浸泡12 h，然后在65℃ 1%的HCl浸泡12 h，去离子水冲洗干净，样品瓶装满0.04% HCl的去离子水，塑料自封袋密封备用。每批样品分析过程附带2个试剂空白，以检查试剂的纯度及其对分析结果的影响程度；共采集8个平行样，相对标准偏差均＜5%；加标回收率为92%。
2 结果与讨论
2.1 THg
黄海-西北太平洋表层海水中THg的变化范围为0.11~2.50 ng/L，平均浓度为0.75±0.51 ng/L，黄海-西北太平洋THg的浓度水平与其他海域的对比如表 1所示，其浓度与黑海(0.32~2.08 ng/L)[11]等比较接近，高于太平洋背景(0.23±0.17 ng/L)[12]，地中海(0.29±0.08 ng/L)[8]等海域，但是明显低于近海THg的浓度，如黄海(1.69±0.35 ng/L)[13]，东海(1.45±0.62 ng/L)[14]，南海(1.2±0.3 ng/L)[7]等。
表 1 黄海-西北太平洋THg、RHg、DGM含量与其他海域的对比Tab. 1 Comparisons of THg, RHg, DGM between Yellow Sea-Northwest Pacific and other oceans
海域不同，THg的浓度也不相同(表 2)，其中黄海与其他海域，东海与其他海域，黄海与东海之间差异性显著。表层海水中THg的空间分布如图 2所示，整体THg分布呈近海高远海低的趋势，靠近长江三角洲附近THg的浓度较高，随后开始逐渐下降，到西北太平洋远海区域THg浓度水平较低，且变化不大，在返程经过日本南部沿海附近时，THg浓度也呈现出较高的水平。通常，Hg进入海洋环境中的途径主要包括:大气干湿沉降、陆地径流/污水输入、深层海水/沉积物的输送、海上活动等。在去程中，北方采暖期还未结束，燃煤等产生的污染物可以导致大气中Hg含量的升高，大气中的RHg与PHg因具有较高的水溶性与表面反应速率，沉降到表层海水，引起海水中THg浓度升高，长江三角洲附近等沿海地区经济发达，陆源污染物的排放，导致东海表层海水中Hg的浓度升高。此外，在日本南部沿海附近，由于陆地输入和人为干扰等因素导致THg浓度偏高，这与Laurier等人[11]对北太平洋表层海水中THg的研究比较一致，Laurier等人发现，由于受当地污染源影响，THg浓度的最高值出现在日本沿海附近，偏远海域THg的浓度也随之降低。因此，表层海水中THg的分布在近海较高，而在西北太平洋远海区域，受到人为干扰较小，THg浓度较低。
表 2 黄海-西北太平洋不同海域THg、RHg、DGM含量Tab. 2 Concentrations of THg, RHg, DGM in different oceans
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图 2 黄海-西北太平洋THg的空间分布Fig. 2 Spatial distribution of THg in Yellow Sea-Northwest Pacific Ocean2.2 RHg
黄海-西北太平洋表层海水中RHg浓度为0.10~1.45 ng/L，平均浓度为0.33±0.24 ng/L。海水中RHg浓度与开阔性海域如大西洋(0.34 ng/L)[6]接近，高于地中海(0.16±0.06 ng/L)[8]，但明显低于黄海(1.08±0.28 ng/L)沿海地区[13]。黄海-西北太平洋RHg与THg之间具有极显著相关性(r=0.899**, P=0.000)，说明海水中RHg的含量与THg含量关系密切，是THg的重要组成部分。整体水平上黄海-西北太平洋RHg由近海到远洋逐渐降低，与THg的变化趋势一样，且黄海、东海与菲律宾海、西北太平洋之间差异性显著(表 2)。
黄海-西北太平洋表层海水中RHg与THg比值介于15.4%~88.6%之间，平均值为48.4%，略低于Ci等人[13]对黄海近岸的研究结果(63.9%)，Mason等人[6]发现大西洋RHg/THg大约为60%，Horvat等人[15]对地中海的研究结果为57%。但明显高于Lacerda等人[17]对里约热内卢沿岸湖水的测定值(0.4%~1.7%)，以及Rolfhus等人[15]对长岛湾的测定结果(20%)。由于海水生态系统中RHg被认为是参与Hg的生物地球化学转化的重要组成部分(如Hg0的减少与甲基化过程)，较高水平RHg与THg比值反映了Hg循环在海洋中具有更高的活力。造成这种现象的原因一方面与海水中盐度有关，Conaway等人[18]发现海水中的氯化物可以使无机复合物占据主导地位。另外还与DOC浓度有关，DOC的螯合物以及含硫海洋有机质能够与Hg2+结合，从而控制Hg的还原性[15]。
研究表明环境因素可以显著的影响表层海水中RHg的含量[19]。黄海-西北太平洋表层海水中RHg与水温呈显著性正相关(r=0.494*, P =0.045)。其原因主要有以下两方面：首先，温度的增加可以导致与无机或有机配位体结合的Hg2+被释放出来；其次，可能受到光照的间接影响，温度在一定程度上能够反映太阳辐射的强弱，Krabbenhoft等人[20]指出光的氧化还原过程可以影响RHg的含量，光照下会增加吸附Hg的不稳定性，而夜间则吸附作用占主导地位。
2.3 黄海-西北太平洋表层海水中的DGM
黄海-西北太平洋表层海水中DGM的含量为11.7~105.7 pg/L，平均值为39.6±22.9 pg/L。与南海(36.5±14.9 pg/L)[7]等地比较接近，高于地中海(30±22 pg/L)[8]，波罗的海(18 pg/L)[16]等地，明显低于一些沿海区域如黄海(63.9±13.7 pg/L)[13]，瑞典沿海(40~100 pg/L)[16]等。黄海-西北太平洋表层海水中DGM占THg的比值约为8.06%，这个比率要高于Ci等人对黄海(3.6%)等[13]近岸海域的研究，但低于一些远海如地中海(20%)[21]。
黄海-西北太平洋DGM的不同海域空间分布情况如表 2所示，黄海、东海、北菲律宾海、西北太平洋DGM含量分别为21.1±7.8，32.7±26.5，38.0±25.4，47.1±19.5 pg/L。黄海与西北太平洋之间差异性显著，且整体呈由近海到远洋逐渐上升的趋势。海水中DGM的主要形式为Hg0，其产生途径有很多种，现场实验或室内模拟实验表明DGM的产生受一系列非生物因素(光照、风速、盐度等)的影响[22-25]，其中光照[24-25]占据主导地位。气温的变化在一定程度上也反映了光照强度的变化，将DGM与气温进行相关性分析(图 3)，发现黄海-西北太平洋表层海水中DGM与气温呈显著性正相关(r= 0.633*, P=0.011)。光致还原反应对海洋表层DGM的产生起着至关重要的作用，光照条件下海水中的RHg可以被光还原为DGM，气温越高，光致还原反应速率越快，DGM生成量也就越多。因此，导致DGM含量近海低远洋高的原因主要有以下两点：首先，从黄海到西北太平洋气温逐渐升高(8~25℃)，海水中光致还原反应速率加快，DGM生成量也就随之增多；其次，从近海到大洋海水中颗粒物减少, 使光化学反应的强度增大, 马学琳等[25]研究认为水中颗粒物降低了海水中Hg的光还原速率。
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图 3 黄海-西北太平洋DGM与气温、风速的相关性Fig. 3 Correlations between DGM and temperature, wind speed in Yellow Sea-Northwest Pacific Ocean此外，黄海-西北太平洋表层海水中DGM还受其他非生物因素的影响。将DGM与风速进行相关性分析(图 3)，结果表明二者呈显著负相关(r=-0.660**, P=0.006)，这与Ci等人[13]在黄海研究结果一致，风能够促使水体中的Hg向大气中释放，风速越大，海洋边界层混合强烈，DGM的浓度降低。DGM与盐度呈负相关(r=-0.235，P=0.794)，但相关性并不显著。总的来说，表层海水中DGM的浓度受其释放与沉降双重作用的影响，不同的环境因素，如太阳辐射、风速、水的混合运动以及化学反应速率等均可以在短时间内改变表层海水中DGM浓度水平，从而影响到DGM的空间分布规律。许多现场测量数据对海洋环境中DGM的空间分布都有所描述[26-28]，Ci等人[13]对黄海夏季航程研究中发现沿海DGM浓度要高于远海，Kotnik等人[21]对地中海DGM的研究中发现DGM的空间分布无明显规律。
在黄海-西北太平洋走航过程中，在3个连续站位D1、D2、D3(图 2)分析了DGM的日变化特征，其表层海水中DGM的时间分布特征如图 4所示。D1站位表层海水中DGM的浓度范围为36.6~120.1 pg/L，平均值为66.9 pg/L，其DGM变化趋势为先逐渐上升，在12: 30左右达到最高值，之后开始下降，18: 15左右达到最低值，之后趋于平缓。D2站位DGM的浓度变化范围为13.7~100.4 pg/L，平均值为63.5 pg/L，DGM在10: 15达到最高值，之后大幅度下降，20: 15下降到最低值，然后稍有升高。D3站位DGM的浓度变化范围为23.5~58.3 pg/L，平均值为44.7 pg/L，DGM在12: 30左右出现最大峰值，然后缓慢下降，22: 15左右达到最低值。整体来看，DGM变化趋势一般为先上升后下降，最大值出现在正午，然后逐渐开始下降。研究表明Hg2+的光致还原反应是海水中DGM的主要来源，其中紫外辐射在光致还原反应中起着重要的作用[22]，光照强时，Hg2+转化为Hg0的速率较快，相应的海水中DGM浓度升高，反之DGM浓度降低。D3站点DGM的变化幅度相对于D1，D2较小，主要因为采样当天为阴天，光致还原反应速率较小，从而影响到日变化。不同海域控制表层海水中DGM浓度的因素比较复杂，许廖奇[9]在研究胶州湾时同样也发现，表层海水中DGM含量白天升高，晚上降低，呈现出明显的昼夜变化特征，而Soerensen等人[29]对西大西洋表层海水中DGM的日变化研究中却没有发现明显的昼夜变化特征，可能受到较高风速的影响，远海中较高的风速可以通过加强海洋湍流作用促进海气界面Hg的交换，从而导致表层海水中DGM浓度的降低，影响其日变化特征。
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图 4 黄海-西北太平洋DGM日变化特征Fig. 4 Daily variation of DGM in Yellow Sea-Northwest Pacific Ocean3 结论
(1) 黄海-西北太平洋表层海水中THg的变化范围为0.11~2.50 ng/L，平均浓度为0.75±0.51 ng/L。表层海水中THg的分布一般近海较高，而由于远海较少受到人为干扰，THg的浓度较低。
(2) 表层海水中RHg浓度为0.10~1.45 ng/L，平均浓度为0.33±0.24 ng/L，表层海水中RHg与THg比值介于15.4%~88.6%之间，平均值为48.4%，较高水平RHg与THg比值反映了海洋中具有更高的活性。此外，由于受温度与光照条件的影响，黄海-西北太平洋表层海水中RHg与水温呈显著性正相关(r=0.494*, P=0.045)。
(3) 海水中DGM的含量为11.7~105.7 pg/L，平均值为39.6±22.9 pg/L。海水中DGM与气温呈显著正相关(r=0.633*, P=0.011)，与风速呈极显著负相关(r=-0.660**, P=0.006)。DGM受太阳辐射与近海颗粒物的影响，DGM含量近海低大洋高，DGM白天高夜晚低, 主要受光照和温度的影响。
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图 2 黄海-西北太平洋THg的空间分布
Fig. 2. Spatial distribution of THg in Yellow Sea-Northwest Pacific Ocean
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图 3 黄海-西北太平洋DGM与气温、风速的相关性
Fig. 3. Correlations between DGM and temperature, wind speed in Yellow Sea-Northwest Pacific Ocean
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图 4 黄海-西北太平洋DGM日变化特征
Fig. 4. Daily variation of DGM in Yellow Sea-Northwest Pacific Ocean
表 1 黄海-西北太平洋THg、RHg、DGM含量与其他海域的对比
Tab. 1 Comparisons of THg, RHg, DGM between Yellow Sea-Northwest Pacific and other oceans
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期刊类型引用(2)
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