Distribution characteristics and influence factors of radium and radon isotopes in the lower reaches of the Yellow River
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摘要:
为研究黄河下游地下水中镭氡同位素的含量、分布及其影响因素,于2015年5月至2016年2月,按季度对黄河下游利津水文站至黄河口区间100 km河道内的地下水进行了5次调查,得到结论如下:①黄河下游地下水中3种镭同位素(223Ra、224Ra和226Ra)活度变化范围为0.4~5.9 dpm/100L、23.5~358.1 dpm/100L和11.2~49.4 dpm/100L;222Rn活度变化范围为8.2~700.5 dpm/L,除个别站位(如DP-#)地下水中222Rn浓度较高以外(608.8±105.0 dpm/L),其他站点222Rn浓度水平基本上保持在8~200 dpm/L之间。②远离河口的采样站位(LJ-#、YL-#和YW-#)地下水中镭同位素浓度的季节性特征不明显,而靠近河口的采样点(DP-#和KY-#)的镭同位素浓度季节性差别显著。随着向河口方向的延伸,地下水中镭同位素浓度呈现出逐渐增加的趋势,盐度是影响镭同位素活度的关键因素。③各采样点水体中222Rn浓度变化均呈现出夏季略低于冬季的分布特征,水体停留时间和黄河径流量变化是影响222Rn活度变化的主要原因。
Abstract:In order to study the concentrations, distributions and influence factors of radium and radon isotopes in underground water in the lower reaches of the Yellow River, we carried out five surveys along the lower reaches of the river channel from Lijin station to the Yellow River estuary in different seasons from May, 2015 to February, 2016. The results indicate that:① Concentrations of the three radium isotopes (223Ra, 224Ra and 226Ra) were 0.4~5.9 dpm/100L, 23.5~358.1 dpm/100L and 11.2~49.4 dpm/100L in underground water in lower reaches of Yellow River; The 222Rn contributions was 8.2~700.5 dpm/L, in addition to individual site (such as DP-# site), the 222Rn concentration was higher (608.8±105.0 dpm/L), the 222Rn concentrations ranged from 8 to 200 dpm/L in other sites. ② Far away from the Yellow River Estuary, radium isotopes did not have significant variation among seasons (LJ-#, YL-# and YW-#). In area close to the Yellow River Estuary (DP-# and KY-#), radium isotopes changed a lot among seasons. Along the direction to the Yellow River mouth, radium isotopes concentrations increased, and salinity was found to be the main controlling factor. ③ 222Rn concentration was higher in winter than summer, the groundwater residence time and river discharge amount were the main influence factors.
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Keywords:
- Yellow River /
- underground water /
- radium isotope /
- radon isotope
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自然界中存在4种天然镭同位素,分别是223Ra、224Ra、226Ra和228Ra,其半衰期分别为11.4 d、3.66 d、1600 a和5.75 a。近年来,镭同位素作为示踪工具在评价近海海底地下水排放过程、水体的输运混合过程等方面的研究中日益受到海洋学家的青睐[1-5]。氡由其母体镭衰变产生,是一种重要的惰性气体。自然界中存在着3种氡的同位素:219Rn(t1/2=3.96 s)、220Rn(t1/2=55.6 s)和222Rn(t1/2=3.83 d),分别是由223Ra、224Ra和226Ra衰变产生。其中222Rn应用最为广泛,通常用以示踪1~20 d时间尺度上的近岸地下水排放、水岩交换、海气交换等海洋学过程[6-7]。氡在水体中的迁移主要受到沉积环境中镭含量、沉积物的射气性能、温度和水动力条件等因素的影响[8-9]。地下水中的222Rn浓度通常较高,一般高出地表水2个数量级以上[10-12]。
黄河作为我国第二长河,世界第五长河,在世界大河研究中占据重要地位。然而,目前针对黄河流域镭、氡同位素的研究主要集中在滨海海域,用来量化河口水体停留时间及海底地下水排放[4-5, 13-14],系统地针对黄河流域地下水中镭、氡同位素的研究目前尚鲜有报道。为深入认识黄河三角洲地下水端元中镭氡同位素的活度水平、分布特征及影响因素,进而更好地应用其作为示踪工具研究各种海洋学过程,本研究于2015年5月至2016年2月期间,对黄河下游利津水文站至黄河口区间内的地下水进行了季度调查,系统分析黄河下游地下水中镭氡同位素的活度水平、时空分布特征以及影响因素。
1 材料与方法
本研究于黄河下游开展地下水镭、氡同位素野外调查。2015年5月至2016年2月期间共进行了5次地下水的采样,分别对应一年中的春(2015-05)、夏(2015-06)、秋(2015-11)、冬(2016-02)4个季节,并在调水调沙期间(2015-07)增加一次对比调查。采样站位均位于从利津水文站至黄河口区间内(100 km),主要为分布在河道两岸10 km内的民用井,包括LJ-#、YL-#、YW-#、DP-#、KY-#等5个采样点(如图 1所示)。其中2015年5月首次调查的采样站点较少,仅有YL-#和DP-#。地下水样品主要用于镭、氡、盐度、温度、pH等参数的测定。
(1) 镭同位素:采集水样体积为20 L,以不大于2 L/min的流速通过适量锰纤维(约20 g),定量富集水体中的镭同位素。富集结束之后,用无镭水清洗锰纤维上附着的颗粒物及盐分,并将含水率调至50%,用镭同步延时计数器(RaDeCC)测定223Ra、224Ra和226Ra的活度,测定误差小于±10%。具体测定方法及注意事项详见文献[15-16]。
(2) 氡同位素:利用RAD7测氡仪中的“RAD-H2O”配件测定地下水中的氡含量,测定模式设置为“Wat-250”。采集水样250 mL,采样过程中要避免气泡产生,以防止水体中222Rn的逸散损失。RAD7测氡仪测定的是水气平衡之后气相中的222Rn活度,需经温盐校正之后方能转化成水体中溶解的222Rn活度[17]。采样及测定等注意事项详见文献[17-18]。氡同位素浓度的不确定度由仪器统计计数产生的偏差(±1σ)确定。
(3) 其他水文参数(温度、盐度、pH):采用哈希(HACH)公司生产的多参数分析仪现场测定水体的温度和盐度。由上海梅特勒-托利多仪器(METTLER TOLEDO)仪器公司生产的ORP复合电极测定水体的pH。
2 结果与讨论
2.1 测试结果
2.1.1 黄河下游地下水特征
表 1列举出了黄河下游地下水中各常规参数的含量,由表可知,2015至2016年不同季节间地下水采样点中3种常规参数(T、S、pH)的变化范围分别为14.40~26.50℃、0.48~3.66和7.02~8.50,平均值为17.16±3.27℃、1.33±0.91、7.80±0.38(n=25)。2015至2016年黄河下游地下水水体盐度分布如图 2所示,由图可知,随着向河口方向的延伸,黄河下游地下水的盐度逐渐升高,且越接近河口区,地下水盐度的季节性差异越明显。就LJ-#、YL-#和YW-#3个采样点而言,水体盐度都比较低,全年均基本保持在0~1之间(黄河径流水体盐度为0.4~0.5),且季节性变化不明显。DP-#和KY-#两个采样点盐度较高,尤其是KY-#,不同季节间的盐度差别较大。水体温度呈现出春、夏季节略高于秋冬季节的特点,但是季节性差异没有地表水明显。地下水的pH在不同季节变化很小,基本保持恒定状态。
表 1 2015~2016年黄河下游地下水中各常规参数的含量Tab. 1 Underground water normal parameters concentrations in the lower reaches of Yellow River from 2015 to 20162.1.2 地下水中镭同位素的含量及分布特征
图 3表示2015至2016年黄河下游地下水中3种镭同位素(223Ra、224Ra和226Ra)含量变化,由图可知,3种镭同位素含量变化范围为0.4~5.9 dpm/100L、23.5~358.1 dpm/100L和11.2~49.4 dpm/100L,平均值分别为1.9±1.6 dpm/100L,100.3±88.8 dpm/100L和22.4±10.5(n=25)。黄河下游河水中3种镭同位含量的变化范围为0.5~2.5 dpm/100L、51.8~80.8 dpm/100L和17.1~36.9 dpm/100L,平均值分别为1.5±0.6 dpm/100L,63.4±8.9 dpm/100L和27.6±5.7 dpm/100L(n=20)(未发表数据)。与黄河下游河水中镭同位素浓度相比,地下水中的镭同位素浓度比河水高约1~4倍,并且不同站位之间镭同位素浓度差异显著。如图 3可知,从空间尺度上看,随着向河口方向的延伸,地下水中3种镭同位素活度均呈现出逐渐增加的趋势。从不同季节尺度上来看,远离河口的站位地下水中3种镭同位素活度的季节性波动并不明显,而靠近河口区的地下水(KY-#采样点)中的镭同位素活度具有明显的季节性差异,表现出冬季地下水中镭同位素浓度高于夏季的现象。
Kim等在研究Yeongil Bay沿岸地下水中镭同位素活度时发现,当盐度较小时(S=5.9),224Ra和226Ra活度分别为103.0 dpm/100 L和32.0 dpm/100 L[19]。本研究中,当地下水盐度为3.7时,224Ra、226Ra活度分别为358.1 dpm/100 L和49.3 dpm/100 L,较Yeongil Bay沿岸地下水中224Ra活度高约4倍。刘花台等在研究闽江沿岸地下水中镭同位素活度时发现,当水体盐度为18.5时,224Ra活度仅为45.8 dpm/100 L,约是本研究中盐度为3.7时224Ra活度的10%[20]。王树玲等研究发现,珠江沿岸地下水中镭同位素活度极高,约是黄河下游地下水中镭同位素活度的100倍[21]。通过对比不难发现,各地区地下水中的镭同位素活度差异较大,即使在盐度相似时,地下水中的镭同位素活度仍可能存在显著性差异。前人研究发现,地下水的水体盐度、pH、水体停留时间以及沉积物岩性的不同,是导致各地区地下水中镭同位素活度差异显著的几种主要的影响因素[22]。当盐度相似时,相比其他研究区域,黄河下游地下水中224Ra、226Ra活度处于较高的活度水平。
2.1.3 地下水中222Rn的含量及分布特征
2015~2016年黄河下游地下水中222Rn的浓度分布如图 4所示,由图可知,黄河下游地下水中222Rn活度的变化范围为8.2~700.5 dpm/L,平均值为250.5±210.1 dpm/L。黄河下游河水中222Rn活度变化范围为1.2~10.2 dpm/L,平均值为3.9±2.7 dpm/L(n=20)(未发表数据)。与黄河径流水体中的222Rn活度相比,黄河下游地下水比河水高了近2个数量级,并且各个采样点之间222Rn活度差异显著。出现这种差异的主要因素是由于地下水处于较为封闭的环境,222Rn作为一种气体在封闭的含水层中容易富集,而在不断流动的地表水中逸散损失较为严重。除此以外,地下水流动缓慢且空间分布广泛,水-岩交换作用更加充分,222Rn浓度也会更高[12]。从不同站位来看,黄河下游地下水中222Rn活度基本保持在8~200 dpm/L之间;从不同季节尺度上看,各采样点水体中222Rn浓度变化趋势较为一致,均呈现出夏季略低于冬季的分布特征。
2.2 讨论
2.2.1 地下水中镭同位素分布的影响因素研究
2015~2016年间,黄河径流量均值在春、夏、秋、冬4个季节中分别为579 m3/s、749 m3/s、132 m3/s和257 m3/s,黄河径流量在夏季要明显高于冬季(如图 5),即黄河流域地下水中的镭同位素活度在黄河高流量时活度降低、黄河低流量时活度升高。出现这种现象的原因可能是黄河径流中的镭同位素活度比周边地下水中的镭同位素活度低,当径流量增加时,黄河径流对周边地区地下水的补给程度增大,进而稀释了地下水中的镭同位素活度。并且,黄河径流补给程度的增加会降低地下水水体盐度,从而降低从沉积物上解吸下来的镭同位素活度,导致地下水中溶解态镭同位素活度减小,故而出现春、夏季节镭同位素活度低于秋、冬季节的现象。
分析不同采样点盐度与镭同位素活度发现(如图 6),除黄河调水调沙期间以外(2015-07),采样点地下水的盐度越高,该点的镭同位素活度也越高,呈现出明显的线性关系(图 6A、6C和6D)。2013年,夏冬等在研究黄河三角洲地下水中镭同位素活度时发现,地下水盐度变化为36.1~41.4,3种镭同位素(223Ra、224Ra和226Ra)变化范围为12~159 dpm/100 L、240~2380 dpm/100 L和21~180 dpm/100 L[23],与本研究相比,黄河三角洲高盐度地下水中的镭同位素活度远大于黄河下游低盐度地下水中的镭同位素活度,即盐度越高,镭同位素活度越大。结合前人研究结果推测水体盐度的差异是导致河口区地下水中镭同位素活度值较高且季节性差异比较明显的关键因素。调水调沙期间(2015-07)各地下水采样点水体中镭同位素浓度与盐度的线性关系均消失(如6B),推测可能是调水调沙期间水量是非调水调沙时期的十余倍,河水对地下水强烈的脉冲式补给打破了黄河下游地下水系统原有的平衡。
2.2.2 地下水中222Rn分布的影响因素研究
2015~2016年黄河下游地下水中222Rn的浓度分布如图 4所示。从不同季节尺度上看,非调水调沙期间,各采样点水体中222Rn浓度变化趋势较为一致,均呈现出夏季略低于冬季的分布特征。与镭同位素相似,出现这种现象的原因可能黄河径流中222Rn的活度比周边地下水中222Rn活度小两个数量级,当夏季黄河径流量增加时,黄河径流对周边地区地下水的补给程度增大,进而稀释地下水,造成地下水中222Rn活度降低的现象。袁晓捷等在研究胶州湾周边地下水中的222Rn含量分布时,同样发现丰水期地下水中的222Rn活度低于枯水期的现象[24]。
对比两种核素发现,氡同位素与镭同位素在不同季节变化并不一致,主要原因是镭同位素活度受盐度影响较大,因此不同季节盐度的变化会导致镭的活度有显著的差别。但是氡同位素的含量和分布受盐度的影响较小,夏冬等在研究黄河三角洲地下水中222Rn活度时发现,当盐度为36.1~41.4时,222Rn活度变化范围为5.3~326 dpm/L[23],与本研究中黄河下游低盐度条件下222Rn活度变化范围基本一致。因此说明黄河下游地下水中222Rn活度并不受水体盐度的控制。陈迪云等研究发现,地下水中氡的活度除了受到沉积环境中铀系和钍系核素的浓度影响以外,还受到水动力学因素的控制,水动力学条件不仅决定了水-岩相互作用进行的程度,同时还控制着地下水的运移速率,决定了地下水中222Rn运移时间的长短,这些因素都会对地下水中222Rn的浓度有重要影响[8],因此,控制机制的不同是导致镭、氡季节性变化不一致的主要因素。在黄河下游流域,夏季地下水的使用频率远高于冬季,因此导致地下水水体更新加快,停留时间减小,故黄河下游地下水停留时间的差异也是导致夏季地下水中222Rn活度低于冬季的重要因素[8]。
与非调水调沙时期(2015-06)相比,调水调沙期间(2015-07)各站位222Rn浓度均有增加。调水调沙期间,黄河径流量急剧增加,该过程中大流量、低氡活度的河水会更加充分地补给地下水。然而河水的稀释作用却并未降低地下水中222Rn的活度,反而出现222Rn活度在该阶段增加的现象。推测可能由于调水调沙的进行,打破了黄河-地下水原有补给系统的平衡,改变了地下水的补给路径。由于镭同位素活度受盐度的影响较大,故在调水调沙大流量淡水的稀释作用下,总体上降低了地下水中的镭同位素活度。与镭同位素不同,222Rn活度受盐度影响不大,改变地下水补给路径,会致使更多“新的”沉积物间隙水中的222Rn释放进入地下水。因此,调水调沙期间镭同位素活度有所降低,而222Rn活度有所增加。
前人研究发现,地质环境背景对地下水中222Rn活度具有明显的控制作用[12, 25]。如图 4,从空间上尺度上看,除DP-#站位地下水水体中222Rn浓度较高以外,其他站点中222Rn浓度水平差别不大,基本上保持在8~200 dpm/L之间。结合前人研究结果,推测黄河利津水文站至黄河口区间内河道沉积环境较为相似。通过对现场采样过程的分析及对附近居民的咨询,了解到DP-#站位的地下水基本上处于停用状态,水体循环更新较少、停留时间较长,进而推测这可能是导致DP-#站位地下水水体中222Rn浓度较高的原因。
3 结论
(1) 黄河下游地下水中3种镭同位素(223Ra、224Ra和226Ra)活度变化范围为0.4~5.9 dpm/100L、23.5~358.1 dpm/100L和11.2~49.4 dpm/100L,平均值分别为1.9±1.6 dpm/100L,100.3±88.8 dpm/100L和22.4±10.5(n=25)。222Rn含量变化范围为8.2~700.5 dpm/L,平均值为250.5±210.1 dpm/L(n=25),除个别站位(DP-#)以外,222Rn浓度基本上保持在8~200 dpm/L。
(2) 从不同季节尺度上来看,远离河口的站位(LJ-#、YL-#和YW-#)地下水中镭同位素在不同季节间活度变化不明显,靠近河口的站位(DP-#和KY-#)镭同位素浓度却表现出明显的季节性差异;从空间尺度上看,随着向河口方向的延伸,地下水中镭同位素活度呈现出逐渐增加的趋势,盐度是导致该现象的主要原因。各采样点水体中222Rn浓度变化趋势较为一致,均呈现出夏季略低于冬季的分布特征,调水调沙期间的222Rn浓度有明显升高,水体停留时间是影响该现象的主要因素。
致谢: 感谢国家自然科学基金(41576075, 41620104001),鳌山科技创新计划项目(2016ASKJ02-4),中国博士后科学基金(2015M582479)对本研究给予的支持,谨致谢忱。 -
表 1 2015~2016年黄河下游地下水中各常规参数的含量
Tab. 1 Underground water normal parameters concentrations in the lower reaches of Yellow River from 2015 to 2016
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